Перетворення вуглекислого газу (CO2) на монооксид вуглецю (CO) за допомогою електрохімічних реакцій має потенціал для зниження рівня забруднення шляхом видалення CO2 з атмосфери, а також забезпечуючи альтернативне джерело енергії, оскільки CO може використовуватися як інгредієнт. Однак каталізатори, які зараз використовуються в цих реакціях, недостатньо ефективні чи вибіркові, щоб зробити цей процес практичним рішенням.
Тепер команда дослідників з Інституту дослідження структури матерії Фуцзянь Академії наук Китаю розробила гібридний матеріал на основі золота шляхом модифікації наночастинок золота макроциклічною сполукою під назвою cucurbit[6]uril (CB[6]), що дозволяє отримати більш ефективний CO2RR, ніж це було можливо раніше.
«Цією роботою ми сподівалися розв’язувати проблему забруднення навколишнього середовища та дефіциту енергії шляхом електрохімічного перетворення вуглекислого газу на продукти з доданою вартістю», — сказав автор-кореспондент Мінна Цао з Державної ключової лабораторії структурної хімії Інституту досліджень Фуцзянь. Структура матерії, Китайська академія наук та Університет Китайської академії наук. «Щоб підвищити локальну концентрацію CO2 на поверхні каталізаторів, ми використовуємо макромолекулу cucurbit[n]uril для функціональності поверхні золота, що є відмінною рисою нашої роботи від тих, які проводилися раніше».
Гібридний матеріал на основі золота (Au@CB [6]) модифікований CB[6] для ефективного перетворення CO2 на CO. Авторство: Nano Research, Tsinghua University PressЗа словами дослідників, золото, як відомо, дуже активно перетворює CO2 на CO порівняно з іншими каталізаторами. Однак енергія зв’язку як CO2, так і CO з поверхнею золотого каталізатора позитивно корелює, що суперечить потребі в CO2RR для адсорбції CO2 та десорбції CO, оскільки десорбція CO не відбувається через позитивну кореляцію його енергії зв’язку з Каталізатор.
Дослідники створили контрольований синтез наночастинок шляхом модифікації CB[6]. CB[6] має негативно заряджені портали та позитивно заряджені поверхні, що допомагає досягти результату, коли електронна взаємодія між CB[6] і металом регулює каталітичні характеристики.
Дослідники перевірили як морфологію, так і структуру поверхні наночастинок за допомогою трансмісійної електронної мікроскопії. Було доведено, що гібридний матеріал на основі золота (Au@CB [6]) посилює каталітичну активність CO2RR.
«Ми довели взаємодію між cucurbit[6]uril і CO2 за допомогою операндних електрохімічних вимірювань і розрахунків функціональної теорії густини», — сказав Цао.
Au@CB
[6]) модифікований CB[6] для ефективного перетворення CO2 на CO
За словами дослідників, багато факторів сприяють покращенню каталітичної ефективності. По-перше, CB[6] може збільшити локальну концентрацію CO2 поблизу поверхні металу шляхом збору CO2, що означає, що Au@CB [6] має регульоване або регульоване збагачення CO2. Крім того, модифікація CB[6] дозволяє покращити CO2RR шляхом порушення згаданих раніше масштабних співвідношень спорідненості зв’язування між поверхнею каталізатора та CO2/CO.
Крім того, однією з причин обмеженої ефективності CO2RR із золотими поверхневими каталізаторами раніше є те, що CO2 має низьку розчинність у водних електролітах, проблему, яку дослідники вирішили, використовуючи високоспецифічну силу зв’язування макроциклу для вибіркової адсорбції певних видів для регулярних електрокаталітичних реакцій. .
«Результати показали, що CB[6] може збирати CO2 і призводити до підвищення локальної концентрації CO2 біля поверхні розділу металів, а також сприяти десорбції CO, що є головною причиною покращення продуктивності CO2RR», — сказав Цао. «Використання жорсткого макроциклу cucurbit[n]uril для модифікації поверхні каталізаторів є багатообіцяючим шляхом для підвищення електрокаталітичної ефективності». Дослідники планують продовжувати модифікувати каталізатор, щоб ще більше підвищити ефективність CO2RR.
«На наступному кроці ми сподіваємося відкоригувати форму та розмір золотого каталізатора в присутності кукурбіт[n]урила, щоб ще більше сприяти каталітичним характеристикам у напрямку електрохімічного відновлення вуглекислого газу до продуктів з доданою вартістю», — сказав Цао.