Використання світла для створення перехідних фаз у квантових матеріалах є новим методом розробки нових властивостей, таких як надпровідність або нанорозмірні топологічні дефекти, однак візуалізація росту цих фаз у твердих тілах є складною через широкий діапазон просторових і часових масштабів, залучених до процесу. Вчені пояснили індуковані світлом фазові переходи у квантових матеріалах за допомогою нанорозмірної динаміки, але створення реальних космічних зображень виявилося складним, через що їх ще ніхто не бачив.
У новому дослідженні, опублікованому в Nature Physics, дослідники ICFO Аллан С. Джонсон і Даніель Перес-Салінас на чолі з колишнім професором ICFO Саймоном Уоллом у співпраці з колегами з Орхуського університету, Університету Соганг, Університету Вандербільта, Інституту Макса Борна, Diamond Light Source, ALBA Synchrotron, Утрехтський університет і лабораторія прискорювачів Поханг запровадили новий метод візуалізації, який дозволяє фіксувати індукований світлом фазовий перехід в оксиді ванадію (VO2) з високою просторовою та часовою роздільною здатністю.
Нова техніка, реалізована дослідниками, базується на когерентному рентгенівському гіперспектральному зображенні за допомогою лазера на вільних електронах, що дозволило їм візуалізувати та краще зрозуміти на нанорозмірі фазовий перехід ізолятор-метал у цьому дуже відомому квантовий матеріал.
Нанорозмірна рентгенівська спектроскопія перехідних фаз. Надшвидке відео фотоіндукованого фазового переходу в VO2 на нанорозмірі, в якому ізолюючі домени розміром кілька сотень нанометрів перемикаються на металеву фазу, коли сильний лазерний імпульс збуджує їх при t=0. Авторство зображення: ICFO / Аллан Джонсон
Кристал VO2 широко використовувався для вивчення індукованих світлом фазових переходів. Це був перший матеріал, перехід між твердим тілом якого відстежували за допомогою рентгенівської дифракції з роздільною здатністю в часі, а його електронну природу вперше вивчили за допомогою методів надшвидкого поглинання рентгенівського випромінювання. При кімнатній температурі VO2 знаходиться в ізоляційній фазі. Однак, якщо на матеріал подати світло, можна розірвати димери пар іонів ванадію та здійснити перехід від ізоляційної фази до металевої.
У своєму експерименті автори дослідження підготували тонкі зразки VO 2 із золотою маскою для визначення поля зору. Потім зразки були доставлені до рентгенівського лазера з вільними електронами в лабораторії прискорювачів Пхоханг, де оптичний лазерний імпульс індукував перехідну фазу, а потім досліджувався ультрашвидким рентгенівським лазерним імпульсом. Камера фіксувала розсіяне рентгенівське випромінювання, а картини когерентного розсіювання перетворювали на зображення за допомогою двох різних підходів: голографія з перетворенням Фур’є (FTH) і когерентне дифракційне зображення (CDI). Зображення були зроблені в діапазоні часових затримок і довжин хвиль рентгенівського випромінювання, щоб створити фільм процесу з роздільною здатністю 150 фемтосекунд у часі та просторовою роздільною здатністю 50 нм, а також із повною гіперспектральною інформацією.
Дивовижна роль тиску
Нова методологія дозволила дослідникам краще зрозуміти динаміку фазового переходу в VO2. Вони виявили, що тиск відіграє набагато більшу роль у фазових переходах, викликаних світлом, ніж очікувалося чи передбачалося раніше.
«Ми побачили, що перехідні фази далеко не такі екзотичні, як люди вважали! Замість справді нерівноважної фази ми побачили те, що нас ввів в оману той факт, що надшвидкий перехід за своєю суттю призводить до гігантського внутрішнього тиску в зразку, який у мільйони разів перевищує атмосферний. Цей тиск змінює властивості матеріалу та потребує часу, щоб розслабитися, створюючи враження, що відбулася тимчасова фаза», – каже Аллан Джонсон, докторант ICFO. «Використовуючи наш метод візуалізації, ми побачили, що, принаймні в цьому випадку, не було зв’язку між пікосекундною динамікою, яку ми бачили, та будь-якими нанорозмірними змінами чи екзотичними фазами. Тож, схоже, деякі з цих висновків доведеться переглянути».
Щоб визначити роль тиску в процесі, вирішальним було використання гіперспектрального зображення. «Поєднуючи візуалізацію та спектроскопію в одне чудове зображення, ми можемо отримати набагато більше інформації, яка дозволяє нам фактично побачити детальні особливості та точно розшифрувати, звідки вони походять», — продовжує Джонсон. «Це було важливо, щоб розглянути кожну частину нашого кристала та визначити, чи була це звичайна, чи екзотична нерівноважна фаза, і з цією інформацією ми змогли визначити, що під час фазових переходів усі області нашого кристала були те саме, крім тиску».
Складні дослідження
Однією з головних проблем, з якою зіткнулися дослідники під час експерименту, було переконатися, що кристалічний зразок VO 2 повертався до початкової фази кожного разу та після освітлення лазером. Щоб гарантувати, що це станеться, вони провели попередні експерименти на синхротронах, де взяли кілька зразків кристалів і неодноразово освітлювали їх лазером, щоб перевірити їх здатність відновлюватися до початкового стану.
Друга проблема полягала в тому, щоб отримати доступ до рентгенівського лазера на вільних електронах, великих дослідницьких установок, де часові вікна для проведення експериментів є дуже конкурентоспроможними та мати попит, оскільки їх лише декілька у світі. «Через обмеження, пов’язані з COVID-19, нам довелося провести два тижні на карантині в Південній Кореї, перш ніж ми отримали лише п’ять днів, щоб експеримент спрацював, тож це був напружений час», — згадує Джонсон.
Хоча дослідники описують цю роботу як фундаментальне дослідження, потенційні застосування цієї методики можуть бути різноманітними, оскільки вони можуть «дивитися на полярони, що рухаються всередині каталітичних матеріалів, спробувати відобразити саму надпровідність або навіть допомогти нам зрозуміти нові нанотехнології, переглядаючи та знімаючи зображення всередині нанорозмірні пристрої», – підсумовує Джонсон.